En 1641 Angelini siguió al obispo de Osnabrück Francesco Guglielmo conde de Wartenberg a Florencia, donde se exhibió probablemente en presencia del elector de Sajonia: un episodio de importancia decisiva para la carrera artística del joven virtuoso pues, al día siguiente de su regreso a Roma, pudo ser fácilmente introducido en la corte del cardenal Francesco Barberini y ser presentados por este a Virgilio Mazzocchi, maestro de la Capilla Pontificia del Vaticano. En 1642 Angelini se mudó a Venecia, probablemente atraído por la celebridad alcanzada por la escuela de música gracias a Adriano Willaert y Giovanni Gabrieli. En el Corolario 13 de la Historia Musica, Angelini describirá con admiración el método de la escuela de canto de Barberini, privado de programas y de discusiones teóricas, pero en base a la práctica de ejercicios frecuentes, y evocará con una sensación de profunda nostalgia a sus compañeros de estudios de la época romana, incluyendo Antimo Liberati, Loreto Vittori, Mario Savioni y Bartolomeo Nicolini. Sin embargo, aunque el método y los maestros son excelentes, la voz de Angelini permaneció clara (posiblemente fue castrato), pues incluso en 1697 el Conde Nicolò Montemellini lo indicó como una 'voz angelical'.

De hecho, la capilla de San Marcos ejerció en la primera mitad del siglo XVII un papel importante en la dirección intelectual de muchos jóvenes músicos italianos y extranjeros (en 1600 el landgrave Moritz de Marburg subsidiaba con una suma anual de doscientos talers a H. Schütz para que se quedara en Venecia en la escuela de Gabrieli), logrando una notoriedad igual a la lograda por el famoso Oratori creado por San Filippo Neri, de las capillas de las basílicas romanas y especialmente de la del Vaticano: cenáculos de cultura y centros de difusión del catolicismo en los cuales (de acuerdo con las normas dictadas por el Consejo de Trento) los jóvenes podrían dedicarse a la música de inspiración religiosa.
No es improbable que el sentido estricto de la ortodoxia católica, que dará forma a toda la vida de Angelini y parte de su trabajo tenga su origen en la experiencia adquirida en la Capilla marciana como cantante, y en ocasiones como director de la función musical en lugar de los maestros titulares.

Ciertos elementos de la personalidad artística de Angelini ciertamente se encuentran durante la estancia veneciana. tales como el amor por el melodrama (quizás sesgada por el conocimiento de Claudio Monteverdi y Giovanni Rovetta), una extraordinaria erudición clásica (fruto de las numerosas amistades de Angelini en el entorno de los literatos, entre ellos G. F. Loredano y G. Angelini Cicognini), una habilidad técnica notable en virtud de la cual Angelini podrá resolver los problemas de arquitectura y perspectiva conectados a la realización escénica de sus obras (figuraba ya desde 1664 como arquitecto y 'maestro de las máquinas') y que le valdrá en 1672 el título de ingeniero e inspector de los teatros de los electores. Serán precisamente estos elementos innovadores de la cultura y la técnica teatral que favorecieron en gran medida la actividad de Angelini en Alemania, mientras que la necesidad de una renovación radical en el campo del espectáculo musical fue cada vez más vívida en el campo del espectáculo musical, desde las formas de la tradición medieval a un tipo de representación más supervisada y comprometida artísticamente, y en todas partes se miraba con interés a la producción italiana más reciente. La primera estadía de Angelini en Dresde se remonta a 1650 en la corte del elector de Sajonia Johann Georg  I, y en 1651 él es compositor y discantista a cabeza de la fila de los músicos de la capilla privada del Príncipe Johann Georg , bajo la guía del maestro de la capilla de la corte Heinrich Schütz. Con Schütz Angelini tuvo relaciones cordiales, tanto que el músico alemán en su memorial de 1651 lo propuso al elector como su sustituto. En 1653 Angelini fue nombrado, junto con Vincenzo Albrici, kapellmeister del príncipe, y a la muerte de Johann Georg  1 (1656), colaboraba directamente con Schütz.

Edición discográfica de la óipera "Il Paride" de Giovanni Andrea Angelini Bontempi

En Alemania, Angelini pensará en ennoblecer su origen adoptando el nombre de Bontempi (de su protector Cesare Bontempi), que recordaba a una noble familia perugina. Tal nombre de hecho aparece por primera vez en una carta de Heinrich Schütz de fecha 14 de enero de 1651, luego en el testamento de Angelini de 1656, y en el frontispicio de la obra "Nova quatuor vocibus componendi methodus e in tutti i melodrammi".

Unos años más tarde Angelini dedicó al maestro y colaborador su primer trabajo teórico, "Nova quatuor vocibus componendi methodus, qua Musicae artis plane nescius ad compositionem accedere potest", Dresde, 1660. Pero será sobre todo con el melodrama que Angelini obtendrá el consenso público más amplio, impulsado por los intereses intelectuales de la sociedad culta de la corte sajona. Inspirado en un argumento en boga entre los escritores y músicos de la época, Angelini compuso la poesía y la música de "Il Paride". Obra musical dedicada a las serenísimas altezas de Christiano Margrave de Brandenburgo y Edmude Sofía princesa de Sajonia en la celebración de su boda (Dresde, 1662), melodrama en el que el ingenio de gran erudición de Angelini se desplegó libremente en la evocación de cuentos de hadas y figuras mitológicas, mientras que una prestigiosa habilidad técnica logró articular la representación y la creación de numerosas y muy aplaudidas escenas (treinta y nueve, divididas en cinco actos), en las cuales el prevaleciente elemento lírico favorece al máximo el uso del 'bel canto' italiano.

La obra, representada el 3 de noviembre de 1662, fue la primera ópera italiana dada en Dresde y su puesta en escena costó 300.000 táleros. El texto, que según Fürstenau carecía de unidad y consistencia, se publicó en italiano y alemán; la partitura, con el título "Il Paride in Musica", se imprimió en 1672. El rápido éxito de la ópera en Alemania aconsejó a Angelini, que luego de un regreso a Italia en 1667 estaba de vuelta en Dresde en 1671, a completar lo más pronto otras dos composiciones para las que pidió y obtuvo la colaboración literaria de Giuseppe Peranda: las ópera "Dafne" (cuyo título original es "Teutsche musicalische Opera von der Daphne"), representada en Dresde el 3 de septiembre de 1671 en competencia con la fábula mitológica homónima traducida por Martiri Opitz y con música de Schütz, y "Jupiter und Jo", ejecutada el 16 de enero de 1673 en Dresde (de la que solamente se conserva el libreto).

Desde 1664 se inclinó gradualmente hacia temas no musicales: fue diseñador de escena del teatro de la corte de Johann Georg II y fue promovido a inspector de la casa de comedia de Dresde. Mientras tanto Angelini también se dedicó a trabajos de carácter histórico-académico que a partir de este período ocuparon toda su actividad: en 1666 apareció en Dresde el primer libro de la "Historien des Durchlauchtigsten Hauses Sachsen". Tres años más tarde se acogió a una pensión y pasó entre 1668 y 1671 en Italia donde estuvo activo como compositor y escritor, pero también como historiador y arquitecto. Hablaba alemán, griego, latín y publicó libros sobre arquitectura e historia de Sajonia.  Entre 1671 y 1680  estuvo de nuevo en Dresde. El origen de esta actitud reflexiva quizás se encuentre en la inestabilidad del favor ducal otorgado a otros artistas, tal vez a la intransigencia religiosa que ya había obstaculizado la carrera del músico italiano en la capilla musical. Sin embargo, el trabajo histórico, que debería haber llegado a los acontecimientos más recientes en la historia sajona, se detuvo en cambio al comienzo de la dinastía, interrumpido por el viaje de Angelini a Italia, donde, más de treinta años después, se imprimió con el título "Historia dell'origine dei Sassoni" (Perugia, 1697).

Inspirada en un riguroso programa de contrarreforma, aparece la "Historia della ribellione d'Ungheria" (Dresde, 1672 y luego Bolonia, 1678) en la que Angelini justificó la acción represiva de Leopoldo I contra la insurrección nacional magiar: trabajo tendencioso a pesar de la profesión de objetividad que se lee en la introducción. Después de la muerte del elector Johann Georg  II en 1680, todos los músicos italianos abandonaron Dresde y Angelini regresó a Italia definitivamente, retirándose a una villa suya en Brufa di Torgiano en el territorio de Perugia. El 1 de mayo de 1682 recibió del capítulo de la colegiata de Santa Maria di Spello (cerca de Asís) la invitación a cantar para las fiestas de Pentecostés y, habiendo Angelini aceptado gustosamente, se lo propuso por unanimidad como maestro di cappella (19 de mayo del mismo año). Este cargo, por el cual Angelini había rechazado toda forma de retribución, continuó hasta octubre del mismo año, cuando los canónigos resolvieron aliviar la gravosa tarea de los diversos maestros de capilla limitando las tareas de Angelini a las de músico y de profesor. Angelini escribió algunas composiciones para la Fiesta de la Asunción de 1682 y fue nuevamente invitado a Spello el 6 de agosto de 1685 para la misma fiesta; después de esa fecha no hay más noticias de su actividad musical en Spello.

En la tranquilidad de Brufa, Angelini dejó todo y se concentró en la publicación de la "Historia musica nella quale si ha piena cognitione della teorica e della pratica antica della Musica Harmonica secondo la dottrina de Greci...", Perugia, 1695 (pero terminada de imprimir dos años más tarde). En esta obra, compuesta lenta y meditada durante más de treinta años, que reúne las múltiples exigencias del investigador e historiador, compositor y teórico (tratando, sobre la base de un concepto sensato, el fundamento filosófico del gusto musical), y se aprecia la la experiencia conclusiva de una larga y laboriosa carrera artística. Sobre la obra, que fue ampliamente conocida en el siglo XVIII, se dieron opiniones discordantes en el mismo siglo. Sin embargo se debe subrayar cómo Burney habría intentado, en su viaje a Italia (1770), obtener una copia de la obra, que citaba a menudo en su "General History of Music" (Londres, 1776-89). En Brufa Angelini fue condecorado por el conde N. Montemellini con el título de Académico de los Insensati. En los últimos años hizo erigir una capilla votiva para los SS. Cosma y Damiano, donde encontró sepultura en 1705.

Además de las obras citadas anteriormente, hay que recordar un discurso en alemán sobre "Architettura civile", en alemán, perdido, y un "Tractatus in quo demonstrantur occultae convenientiae sonorum systematis participati", publicado en Bolonia en 1690, considerado, sin embargo, una segunda edición del tratado "Nova quatuor vocibus..." dedicado a Schütz. Del oratorio "Vita e martirio di s. Emiliano", representado en Trevi, queda solo el texto poético en la "Historia musica". Angelini fue uno de los más famosos músicos italianos en Alemania durante el primer barroco junto con Marco Giuseppe Peranda, Vincenzo Albrici y Carlo Pallavicini en Dresde.